近日,我校废油资源化技术与装备教育部工程研究中心张海东教授团队在废油资源化过程有机废气(VOCs)污染消除领域的研究中取得了重要进展。
贵金属催化剂是目前商业应用最好的有机废气催化消除催化剂,贵金属催化剂的替代方案一直是此领域备受关注的核心问题和技术瓶颈之一。废油资源化技术与装备教育部工程研究中心张海东研究员带领的团队在国家自然科学基金、重庆市自然科学基金、重庆市教委创新群体、重庆市教委重点科技项目等项目资助下,从2012年起就坚持开展廉价、高效的CuMnOx双组分氧化物催化剂的研究。
针对CuMnOx这个复杂的双组分多氧化物体系中可以同时形成尖晶石相复合氧化物物种(CuMn2O4、Cu1.5Mn1.5O4、Cu1.4Mn1.6O4等),锰氧化物物种(MnO2、Mn2O3等),以及铜氧化物物种(Cu2O、CuO等),其活性位结构研究难以推进的复杂困难局面,张海东研究员创新性地使用“氧化物对”概念指导CuMnOx催化剂的活性位设计,采用创新的催化剂制备方法成功合成出“单一活性位”(single site)结构的CuO-Mn2O3“氧化物对”催化剂,在其中实现了CuO物种由类单原子结构的单一Cu2+O活性位点→Cu2+O纳米簇→Cu2+O微晶的可控变化,得到了一系列化学组成相同、但微观结构有规律变化的“CuO-Mn2O3氧化物对”CuMnOx催化剂;发现类单原子结构的单一Cu2+O活性位点具有更丰富的Cu-O-Mn结构,可以表现出远高于其他结构的催化活性。相关研究结果以《On the CuO-Mn2O3 oxides pair in Cu-Mn dual components multi-oxide complexes: Structural and catalytic studies》为题在国际顶级学术期刊Applied Surface Science上发表(2022, 575, 151733, DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.151733)。在此基础上,张海东研究员团队进一步将CuMnOx这一传统上只应用于催化完全氧化反应的催化剂体系扩展至催化选择氧化反应。采用独创的半碳化生物材料法制备出CuO-Cu1.4Mn1.6O4型“CuO-尖晶石氧化物对”催化剂,以其催化醇到醛的类芬顿体系选择氧化取得了100%的醛类选择性和超过50%的醛类单程收率,并首次清楚阐明了CuMnOx催化剂在类芬顿选择氧化体系中的活性位结构及作用机制。相关研究结果以《Classic deep oxidation CuMnOx catalysts catalyzed selective oxidation of benzyl alcohol》为题在Applied Surface Science上发表(2023, 610, 155364, DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.155364)。同时,相关的创新性催化剂制备方法获得授权两项中国发明专利(一种使用半碳化柚子皮瓤模板制备铜锰氧化物材料的方法,ZL202010757774.4;一种固相混合泡沫制备铜锰氧化物材料的方法,ZL202010757797.5)。
以上研究进展为开发用于废油环境污染控制和废油资源化过程污染消除的新型高效催化剂提供了重要技术支撑。
该研究是与中国科学技术大学姜志全博士、中国工程物理研究院陈均研究员合作开展。论文第一作者分别是三位我中心培养的硕士生王晶晶、杨淇、唐源桃。
《Applied Surface Science》由Elsevier出版社出版,是国际公认的材料、物理化学领域一流学术刊物,在最新的中科院升级版分区中被划分为SCI一区TOP期刊。